В 1883 году, после окончания классической гимназии с золотой медалью, Александр поступает в Петербургский университет на естественное отделение физико-математического факультета. Университет в это время был уже одним из лучших высших учебных заведений и крупнейшим научным центром Российской империи. Анна Ульянова в своих воспоминаниях писала: «В Петербург брат приехал уже с серьезной научной подготовкой, с сильно развитой способностью к самостоятельному труду, и прямо-таки страстно набросился на науку». В первые два года жизни в Петербурге Ульянов живет замкнуто, общается только с земляками и очень много времени уделяет лекциям и научным занятиям. Любимый ученик Д. И. Менделеева, он большую часть своего времени проводил над микроскопом и в химической лаборатории и совершенно не интересовался политикой. К концу второго курса Александр определяется в специализации, остановив свой выбор на зоологии беспозвоночных. За проведенное им «Исследование строения сегментарных органов пресноводных Annulata» он был удостоен высочайшей награды – золотой медали, которая открывала перед ним путь к дальнейшей научной деятельности. Уверенность, что Александр Ульянов станет великим ученым, была всеобщей. Никто не сомневался, что талантливый студент будет оставлен при университете для подготовки к профессорскому званию.

Научные успехи Ульянова способствовали его вступлению в студенческое Научно-литературное общество университета. Возникшее по инициативе графа Гейдена, князя Голицина, князя Ливена, графа Бобринского и других реакционно настроенных студентов, общество через какое-то время получило противоположный импульс. Большое влияние на него стало оказывать студенчество, придерживающееся революционных взглядов, в том числе и будущие участники покушения на Александра III. Сюда стягиваются члены нескольких подпольных студенческих кружков. Но в таком виде Научно-литературное общество продержалось недолго, и вскоре было закрыто властями как «политически опасное».

20 марта 1886 года Ульянов стал членом Научно-литературного общества, а спустя полгода избран его секретарем. Может быть, свою роль в этом сыграло не только то, что Александр был талантливым студентом, но и его личное обаяние. «Он возбуждал во всех симпатию и уважение серьезностью и искренностью, – вспоминал И. М. Гревз, один из участников Общества. – Он был молчалив и сдержан, что-то было в нем будто суровое или меланхоличное. Но нечто твердое, сильное, умное, закаленно-преданное всегда чувствовалось, виделся крупный человек. Мы испытывали к нему определенное уважение».

И тут происходит метаморфоза. Александр Ульянов включается в политику. Вместо «Биологии» Спенсера его настольной книгой становится «Капитал» Карла Маркса. Именно в это время он принимает окончательное решение отказаться от научной карьеры и посвятить себя политической борьбе. Может быть, на это решение повлияло известие о неожиданной смерти от кровоизлияния в мозг его отца, Ильи Николаевича, в январе 1886 года.

Либеральные реформы Александра II, проведенные в 60-х годах XIX в. не отвечали действительным потребностям России и породили только социальные противоречия в обществе. Прогрессивное общество жаждет радикальных изменений, «социальную революцию для достижения царства богатства и благоденствия всего общества». Одним из средств достижения политических целей становится террор. Особую популярность это средство политической борьбы получает в студенческой среде, которая всегда отличалась общественной активностью. В прокламации «Молодая Россия», составленной Петром Зайчневским, студентом Московского университета, впервые в России убийство признавалось средством достижения социальных и политических изменений. Возникающие студенческие движения становились все более опасными для правительства. «Беспорядки эти, – говорилось о волнениях в среде учащейся молодежи в официальном издании Министерства народного просвещения, – приучают молодежь к неповиновению властям. вообще к революционному образу действий; подрывают авторитет правительственной власти…». Девизом революционного студенчества во второй половине XIX в. становятся слова Гегеля: «Все действительное разумно, все разумное действительно». Их принцип – «Цель оправдывает средства».

Дмитрий Каракозов, один из членов кружка «Организация», основанного вольнослушателем Московского университета Н. А. Ишутиным, в апреле 1863 года совершил покушение на жизнь Александра II. Каракозов промахнулся и был сослан на каторгу. А на императора в течение ряда лет было предпринято еще несколько нападений членами организации «Народная воля», последнее из которых, совершенное 1 марта 1881 года, удалось.

Все это не могло не сказаться на дальнейшей деятельности революционно настроенного студенчества. Повлияло это, видимо, и на Александра Ульянова. Тем более, что в свое время Дмитрий Каракозов был учеником его отца, Ильи Николаевича.

Александр начинает активно участвовать в студенческом движении. Еще на первом курсе в университете он организовал симбирское землячество, созданное для общения, поддержки малоимущих студентов, открытия библиотеки на общественные средства. В 1886 году студенческие землячества объединяются в Союз землячеств Петербурга, и Ульянов входит в его Совет. Он был подходящей кандидатурой на роль вожака. «Это был удивительного блеска оратор, поразительной силы, страстный и подавляющий противника аргументацией, насмешкой, огромной начитанностью… – отзывался об Александре учившийся вместе с ним писатель А. С. Серафимович. – Он был прекрасный организатор, впивался в каждого нового человека, как-то быстро внутренне, точно в руках перевертывал его во все стороны, рассматривал и, если гож – умел привлечь, если не гож – отбрасывал».

Одновременно с участием в работе Совета Ульянов увлекается новой для него наукой – экономикой, вступает в экономический кружок университета. В это время он изучает не только классиков политэкономии, но и все, что публикуется в «Отечественных записках» того периода – «Экономические скитания» Червинского, «Отхожие промыслы» Ленского. На естественные науки времени у него уже не остается.

Александр не только много читает экономической и политической литературы. Ему хочется активно действовать. Поэтому он вместе с активом экономического кружка 17 ноября 1886 года организует вроде бы мирную студенческую демонстрацию по поводу 25-летия со дня смерти Добролюбова, заявленную как панихида у могилы русского писателя. Но количество собравшихся – 1500 человек, промаршировавших по Петербургу от Николаевского вокзала к Волкову кладбищу, – показались городскому начальству чрезвычайным скоплением, и процессия была остановлена. Приказание разойтись было проигнорировано студентами, и градоначальнику Гессеру пришлось привлечь к разгону демонстрантов городские войска. В ответ на это А. Ульянов на следующий же день сочиняет прокламацию «17 ноября в Петербурге», где высказывает все свое возмущение существующим строем и порядками, при которых «всякое чествование сколько-нибудь прогрессивных литературных и общественных деятелей, всякое заявление уважения и благодарности им даже над их гробом, есть оскорбление и враждебная демонстрация правительству».

Вот тут-то Александр Ульянов и приходит к мысли о необходимости более решительных мер. Его привлекает идея совершения покушения на императора. Решением всех существующих проблем был признан террор. Ульянов сколачивает группу единомышленников, посвящая в свои планы нескольких надежных студентов – Ореста Говорухина, Пахомия Андреюшкина, Василия Генералова. В конце 1886 года он узнает от своего приятеля Петра Шевырева об уже существующей террористической группе. Получив приглашение войти в нее, он, естественно, соглашается. Теперь он мог действовать. Организация была немногочисленной. Кроме Ульянова и Шевырева в нее входили еще И. Лукашевич, С. Никонов, О. Говорухин. Чуть позже ее ряды пополнились. Идти «по части бомб» решили еще несколько студентов – Василий Осипанов, Михаил Канчер, Петр Горкун и уже подготовленные Ульяновым Генералов и Андреюшкин. Александр составляет программу группы, названную им программой террористической фракции партии «Народная воля». Практически все политические требования, представленные в ней, были заимствованы из программы Исполнительного комитета «Народной воли», наиболее значительной революционной организации конца 70-х – начала 80-х годов XIX в., которая была разогнана после последнего, одиннадцатого покушения на Александра II в марте 1881 года. Программа предусматривала и «пропагаторскую», и организационную, и просветительную деятельность, хотя основной все же была террористическая. Цареубийство рассматривалось как способ дезорганизовать правительство и поднять «революционный дух народа». Планировалось собрать как можно больше людей, «привлечь к своей организации всех недовольных» для того, чтобы создать несколько боевых ячеек – сигнальщиков и метальщиков. В обязанности одних входило отслеживание «объекта», другие должны были непосредственно претворить в жизнь задуманное. Ульянов считал, что организовать разветвленную террористическую сеть им не удастся из-за недостатка средств. Но создать по крайней мере одну группу им удалось.