В тот же вечер я прибыл в академическую церковь. Тело поэта уже лежало в гробу; над ним псаломщик читал Псалтырь. Хоронили его на Смоленском кладбище во вторник на Масляной. Над его гробом в церкви до выноса на кладбище произносились надгробные речи на украинском, русском и польском языках. Людей собралось очень много. Гроб с покойным поэтом несли студенты. Сразу же после похорон земляки Шевченко, жившие в столице, учинили совет о том, чтобы просить у правительства разрешения перевезти прах Шевченко в Украину и похоронить над Днепром, на круче, как завещал сам поэт в одном из своих стихотворений».

Впоследствии Николай Иванович с горечью говорил о том, что «время с 1859 по 1860 год пролетало так быстро, как сон», что он «и не успел даже наговориться с Тарасом по душам как следует: все казалось, что успеется». Когда же произошло непоправимое, изрек: «Вчера погребоша казака Тараса и плакала по нем в си людие!»

После трехмесячной поездки в Европу Костомаров в начале августа ненадолго возвратился в Петербург, а затем уехал на месяц в Москву для работы с архивными рукописями.

В сентябре 1861 года Николай Иванович, возвратившись из Москвы в Петербург, застает студенческие волнения из-за введенных новых ограничений по принятому университетскому уставу. Вот как он сам описывает это: «12 октября больше трехсот студентов были окружены войсками, арестованы и отправлены под арест. И хотя студенты приходили ко мне, пытаясь вовлечь меня в их противостояние с властями, я категорически отказывался, ссылаясь, что мое поле деятельности есть наука, а не политика. Такая моя позиция не находила отклика у них. В начале 1862 года освобожденные из-под ареста студенты, ввиду закрытия университета, выступили с идеей организации чтения лекционного курса вне его стен. Ряд профессоров, в том числе и Костомаров, поддержали эту идею: прочитать в пользу бедных студентов без оплаты полный лекционный курс, чтобы свои ученые знания принести на пользу студенчеству. Лекции читались в большом зале городской думы. Таким образом, после закрытия университета образовывался свободный от министерской опеки университет, слушателями которого могли быть как представители всех сословий, так и без различия их пола».

Костомаров вместе с известными учеными – преподавателями П. Павловым, Д. Менделеевым, И. Сеченовым, А. Бекетовым, К. Кавелиным приступили к публичному чтению лекций. Однако в начале марта 1862 года студенческий комитет принял решение: в знак протеста в связи с высылкой в Кострому профессора П. В. Павлова за его доклад «Тысячелетие России» прекратить чтение лекций. Костомаров возражал против такого решения, считая его уступкой властям, закрывшим университет, а вместе с ним и доступ студенчеству к получению знаний. Но его позиция вызвала студенческое неодобрение. Он продолжал читать лекционный курс. В ответ радикально настроенные студенты стали забрасывать его гнилыми яблоками, освистывать, угрожать. Конфликт на очередной лекции переполнил чашу его терпения. Он объявил о своем нежелании более быть профессором университета. Свой уход он мотивировал таким образом: «Думая о свободе, необходимо и самим становиться достойными этой свободы!»

В прессе же Н. И. Костомаров объяснял свой поступок тем, что не желал быть поводом к арестам и привлечении к ответственности «передовых людей молодого поколения».

Вместе с тем один из крупных исследователей жизни и творчества Н. И. Костомарова Ю. Пинчук отмечает, что позицию Костомарова разделяли многие профессора и часть студентов. Скоро и те из студентов, кто настаивал на прекращении им лекций, публично оскорбляя профессора-ученого, вынуждены были признать его правоту и просить извинения. «Мы теряем в вашем лице профессора, которого некем заменить, которым гордится наш университет, и человека, готового, даже самостоятельно, стать на защиту тех убеждений, которые он считает истинными и полезными», – писали самые непримиримые из студентов. Этот адрес на имя Костомарова подписали 100 студентов. Ю. Пинчук обращает внимание и на тот факт, что во время студенческих волнений и во время мартовского инцидента Николай Иванович был арестован и доставлен генерал-губернатору, который ему сказал: «Доколе Петербургский университет будешь использовать во зло нашему терпению!» Не следует забывать и тот факт, что Костомаров, несмотря на всю сложность своей ситуации (он у властей числился политически неблагонадежным), лично собирал подписи среди профессоров под петицией министру просвещения об освобождении профессора П. Павлова, лично встречался со студентами-заключенными в Кронштадтской крепости. Понимая возможную политическую подоплеку сложившейся ситуации, он принял это решение. С этого времени Н. И. Костомаров остался на государственной службе лишь как член Археографической комиссии, в которую вступил в 1860 году. Тогда же он был избран членом действующего Императорского Российского географического общества.

Работая в архивах, Н. И. Костомаров разыскал и обработал многочисленные исторические документы, которые, как и выпущенные под его редакцией «Акты, касающиеся истории Южной и Западной России, собранные и изданные археологической комиссией» (тт. I–IX, XI–XIII), представляют собой научную ценность для исследователей истории России и Украины периода феодализма.

Материалы, собранные в архивах, Н. Костомаров пытался сделать достоянием научной общественности. С нетерпением ждал выхода в свет актов о гайдамаках и в ожидании появления этого издания подготовил и напечатал ряд документов по истории Колиивщины (1768). При участии историка Археографической комиссии издавались сборники Устюжской воеводской канцелярии XVII века, Юридические акты Южной и Западной России, акты о городах, приказные книги XVII века, Дневники Люблинского сейма, материалы по истории Северо-Западной России XVI–XVIII веков и др.

Имея желание «изучать историю народной жизни», после поездки летом 1862 года в Вильно, Псков и Новгород Н. И. Костомаров взялся за публикацию монографии «Севернорусские народоправства во времена удельно-вечевого уклада. История Новгорода, Пскова и Вятки» и за подготовку работы «Смутное время Московского государства в начале XVII века», основная идея которой заключалась в том, что «смутная эпоха» показала твердость и крепость «российского общественного организма», а также внутреннюю слабость организации Польши.

В это же время историк выступал в печати с научно-публицистическими статьями, в которых опровергал польские благородные «теории» о том, что Украина – законная принадлежность Польши.

В 1862 году Н. И. Костомаров взялся за издание научно-популярных книг для народа. Он настойчиво обосновывал и в прессе полезность издания такой литературы. Данное предприятие материально поддержали М. Лазаревский, Ф. Метлинский и многие другие, но в 1863 году вышел циркуляр министра внутренних дел Валуева, запрещавший издание литературы на украинском языке; это заставило его прекратить начатое дело. Тогда были напечатаны только «Рассказы из Священного писания» Опатовича и арифметика Конисского.

Харьковский университет также предлагал Н. И. Костомарову занять кафедру русской истории. 19 декабря 1864 года профессор И. Г. Сокальский извещал его телеграммой: «В эту минуту Вы блестяще избраны профессором. Горячо поздравляю». Но и на этот раз Н. И. Костомаров не был допущен к преподаванию в университете. «Министр… объявляет мне, что он не утвердит меня ни в один университет и что если я хожу по Петербургу и невредим, то за это надо благодарить Господа Бога», – писал Николай Иванович. Затем, чтобы решить этот вопрос раз и навсегда, Министерство народного просвещения закрепило пожизненно за Н. И. Костомаровым профессорскую зарплату, лишив его возможности преподавать.

Н. И. Костомаров был одним из организаторов журналов «Основа» и «Вестник Европы», в которых активно сотрудничал. Он написал ряд предисловий, объяснений и выводов для множества различных научных и популярных изданий, осуществлял их общую редакцию. Одним из первых Н. И. Костомаров занимался редактированием произведений Т. Г. Шевченко, издание которых начал в 1866 году.