Сестры учились основам медицины, посещали больницы и богадельни, именно сюда привозили самых тяжелых больных, от которых все отказывались, к ним приглашали лучших специалистов, врачебные кабинеты и хирургическая клиника были лучшими в Москве, все операции проводили бесплатно. Здесь же была построена аптека, где бедным лекарства тоже отпускались бесплатно. Днем и ночью сестры неусыпно следили за состоянием больных, терпеливо ухаживали за ними, а настоятельница, казалось им, всегда была с ними, ибо на сон она отводила себе 2–3 часа в день. Многие безнадежные вставали и, уходя из обители, плакали, называя Елизавету Федоровну «Великой матушкой». Она сама перевязывала раны, часто просиживала все ночи у постели больного. Если кто-то умирал, она всю ночь читала над покойником Псалтырь, а в 6 утра неизменно начинала свой рабочий день.
Елизавета Федоровна открыла в монастыре школу для сирот и детей, которых она находила на Хитровом рынке. Это было место, где, казалось, собрались все отбросы общества, но настоятельница всегда повторяла: «Подобие Божие может быть иногда затемнено, но оно не может быть уничтожено». Здесь уже все знали ее, уважали, ласково и с почтением именовали «матушкой» и «сестрой Елизаветой». Ее не пугали ни болезни, ни грязь окружающая, ни брань, разносившаяся по Хитровке, неутомимо и ревностно искала она здесь сирот, переходила вместе со своими сестрами Варварой Яковлевой или княжной Марией Оболенской из притона в притон, уговаривая отдать их на воспитание ей. Мальчики с Хитровки в скором времени стали работать в артели посыльных, девочек устраивали в закрытые учебные заведения и приюты, в обители также был организован приют для девочек-сирот, а для бедных детей к Рождеству устраивали большую елку с подарками.
Кроме того, в обители была открыта воскресная школа для работниц фабрики, организована библиотека, где бесплатно выдавались книги, ежедневно для бедных отпускалось более 300 обедов, а те, у кого были многодетные семьи, могли брать обеды домой.
Со временем ей хотелось распространить опыт своей обители на всю Россию и открыть отделения в других городах. В 1914 году крестовых сестер в обители было уже 97.
В обители великая княгиня вела подвижнический образ жизни: спала на деревянных досках без матраса, тайно носила власяницу и вериги, делала все сама, строго соблюдала посты, питалась только растительной пищей. Когда больной нуждался в помощи, она просиживала у его постели всю ночь до рассвета, ассистировала при самых сложных операциях. Больные ощущали исходившую от нее целебную силу духа и соглашались на любую самую тяжелую операцию, если она говорила о ее необходимости.
Во время Первой мировой войны она ухаживала за ранеными в лазаретах, отпустила многих сестер работать в полевые госпитали. Навещала она и пленных раненых немцев, но злые языки, клеветавшие о тайной поддержке противника царской семьей, заставили ее принять решение отказаться от этого.
Сразу после Февральской революции к обители подъехал грузовик с вооруженными солдатами во главе с унтер-офицером. Они потребовали провести их к начальнице обители. «Мы пришли арестовать сестру императрицы», — бодро заявил унтер-офицер.
Здесь же присутствовал и духовник протоиерей Митрофан, который обратился с негодованием к солдатам: «Кого вы пришли арестовать! Ведь здесь нет преступников! Все, что имела матушка Елизавета, — она все отдала народу. На ее средства построена обитель, церковь, богадельня, приют для безродных детей, больница. Разве это преступление?»
Возглавлявший отряд унтер пристально вглядывался в батюшку и вдруг спросил его: «Батюшка! Не вы ли отец Митрофан из Орла?» — «Да, это я». Лицо унтера мгновенно изменилось, и он сказал солдатам: «Вот что, ребята! Я остаюсь здесь и сам во всем распоряжусь. А вы поезжайте обратно». Солдаты, выслушав отца Митрофана и поняв, что они затеяли не совсем ладное дело, подчинились и уехали. А унтер сказал: «Я теперь останусь здесь и буду вас охранять!»
Было еще много обысков и арестов, но великая княгиня стойко переносила эти тяготы и несправедливости. И все время повторяла: «Народ — дитя, он не повинен в происходящем... Он введен в заблуждение врагами России»...
На третий день Пасхи, в день празднования Иверской иконы Божией матери, Елизавету Федоровну арестовали и сразу же вывезли из Москвы в Пермь. Чтобы собраться, ей дали полчаса. Все сестры прибежали в храм Марфы и Марии, и настоятельница благословила их в последний раз. Храм был наполнен звуком плачущих горько сердец — все понимали, что видятся в последний раз...
С ней поехали две сестры — Варвара Яковлева и Екатерина Янышева.
С арестом настоятельницы в апреле 1918 года обитель практически прекратила свою благотворительную деятельность, хотя просуществовала еще семь лет. Отец Митрофан продолжал духовно окормлять сестер вплоть до закрытия обители, здесь бывал святейший патриарх Тихон, неоднократно служил литургию, здесь он постриг отца Митрофана в монашество под именем Сергий, а его матушку под именем Елизаветы.
В ночь с 17 на 18 июля 1918 года к зданию Напольной школы в Алапаевске подъехала конная группа рабочих и, усадив пленников в экипажи (великого князя Сергея Михайловича, сыновей Константина Константиновича Романова, князей Иоанна, Игоря и Константина, сына великого князя Павла Александровича князя Владимира Палея, Елизавету Федоровну и послушницу Варвару), вывезла их в лес к старой шахте. Сергей Михайлович сопротивлялся, и его расстреляли. Остальных живыми бросили в шахту. Когда сталкивали в шахту великую княгиню, она повторяла вслух молитву Спасителя: «Господи, прости им, ибо не ведают, что творят».
Елизавета Федоровна упала не на дно шахты, а на выступ на глубине 15 метров. Рядом с ней оказался Иоанн Константинович с перевязанными ранами. Великая княгиня и здесь не перестала милосердствовать и облегчать страдания других, хотя сама была с многочисленными переломами и сильнейшими ушибами головы.
Убийцы возвращались несколько раз, чтобы добить свои жертвы, они бросали бревна, гранаты, горящую серу. Один из крестьян, бывший случайным свидетелем этой казни, вспоминал, что из глубины шахты слышались звуки херувимской, которую пели страдальцы, и особенно выделялся голос великой княгини.
Спустя три месяца белые эксгумировали останки погибших. Пальцы великой княгини и инокини Варвары были сложены для крестного знамения. Они умерли от ран, жажды и голода в страшных мучениях.
Останки их были перевезены в Пекин. По рассказам свидетеля, тела убитых пролежали в шахте, а потом некий монах сумел извлечь их оттуда, уложил в наскоро сколоченные гробы и через всю Сибирь, охваченную Гражданской войной, раскаленную страшной жарой, три недели вез в Харбин. По прибытии в Харбин тела совершенно разложились, и только тело великой княгини оказалось нетленным.
Из рассказа князя Н. А. Кудашева, увидевшего ее в Харбине: «Великая Княгиня лежала, как живая, и совсем не изменилась с того дня, как я, перед отъездом в Пекин, прощался с нею в Москве, только на одной стороне лица был большой кровоподтек от удара при падении в шахту. Я заказал для них настоящие гробы и присутствовал на похоронах. Зная, что княжна всегда выражала желание быть погребенной в Гефсимании в Иерусалиме, я решил исполнить ее волю и послал прах ее и ее верной послушницы в Святую Землю, попросив монаха проводить их до места последнего успокоения».
Тот самый монах, который потом вез нетленное тело Елизаветы Федоровны, удивительным образом был знаком с великой княгиней до революции, а во время революции был в Москве, встречался с ней и уговаривал ее поехать с ним в Алапаевск, где, как он говорил, у него были «хорошие люди в старообрядческих скитах, которые сумеют сохранить Ваше Высочество». Но великая княгиня отказалась скрываться, добавив: «Если меня убьют, то прошу вас, похороните меня по-христиански».
Было несколько попыток спасти великую княгиню.
Весной 1917 года к ней приехал шведский министр по поручению кайзера Вильгельма с предложением содействия в выезде из России. Елизавета Федоровна отказалась, сказав, что она решила разделить судьбу своей страны, своей родины, а кроме того, не может бросить сестер обители в это трудное время.