В Москве августейшие супруги посетили все святые места: молились в Иверской часовне у чудотворной иконы Иверской Божьей Матери, были в Успенском соборе Кремля — усыпальнице московских патриархов и митрополитов, в Архангельском соборе — усыпальнице московских царей и, наконец, в Благовещенском соборе. Всюду были отслужены молебны. С огромным интересом знакомились супруги с сокровищами Оружейной палаты Кремля и другими кремлевскими достопримечательностями; восторгались прекрасной работой древних русских мастеров, высоко оценивая их талант и самобытное мастерство.
Принимая высокие депутации, молодая цесаревна очень волновалась, так как ей впервые приходилось говорить по-русски перед столь придирчивой аудиторией, но ее верным помощником был цесаревич Александр Александрович, который в любой момент готов был прийти на помощь.
За десять дней пребывания в Москве они увидели много. В Большом театре — оперу М. И. Глинки «Жизнь за царя», балет «Конек-Горбунок», в Малом — «Женитьбу» Н. В. Гоголя. Особое впечатление осталось у молодой цесаревны от посещения Московского воспитательного дома, где содержались дети-сироты. До последних дней своего пребывания в России императрица Мария Федоровна будет уделять такого рода заведениям по всей стране большое внимание, оказывая им поддержку часто из своих личных средств.
В эти дни Александр Александрович сделал в своем дневнике следующую запись: «Уже два года прошло, и именно в эти дни мы познакомились с женой, и внутренняя связь оставалась постоянно. Здесь, видимо, был Промысел Божий над нами, и Он благословил наш союз. Именно это тяжелое и грустное время сблизило нас с женой. Еще над телом милого брата, сейчас после его кончины, мы горячо поцеловались с Минни. Милый Никса сам как будто благословил нас вместе: умирая, он держал мою руку, а другую держала Минни».
В начале мая 1867 года в Санкт-Петербурге была сыграна пышная свадьба великой княгини Ольги Константиновны, дочери великого князя Константина Константиновича, с датским принцем Вильгельмом, братом Марии Федоровны, который, взойдя на греческий престол, получил имя Георг I. От этого брака супружеская пара имела пятерых сыновей и двух дочерей. Брак способствовал укреплению государственных отношений между Грецией и Россией. С Ольгой Константиновной у Марии Федоровны на долгие годы установились теплые, доверительные отношения. Став королевой эллинов, Ольга Константиновна не переставала считать себя русской великой княгиней. «Русские матросы, приходившие на судах в Грецию, всегда приглашались на чай во дворец», — свидетельствовал российский посол в Греции Ю. Я. Соловьев. Брата своего принца Вильгельма (Вилли — как его называли в семье) Мария Федоровна очень любила и горько оплакивала его после внезапной кончины в 1913 году.
С конца апреля 1868 года цесаревич и цесаревна жили в Александровском дворце Царского Села, а рядом в Большом дворце жили император Александр II и императрица Мария Александровна. Здесь же устраивались государственные приемы и банкеты.
Александровский дворец, построенный по повелению императрицы Екатерины II для ее внука (Александра I), был одним из любимых мест проживания молодых супругов. Позже в одном из писем жене, вспоминая их первый период совместной жизни в Царском Селе, Александр III писал: «Наш милый Александровский дворец был так весел и светел, прелесть, и так опять напомнил мне то счастливое, хорошее, чудное время, когда мы жили в нем тихо, спокойно, не имея еще больших задач и обязанностей. Мне всякий раз делается так невыразимо грустно переноситься в то время, но вместе с тем какое-то особенное чувство испытываешь, приятное и успокоительное».
Вскоре цесаревна забеременела, но у нее произошел выкидыш из-за неосторожных занятий верховой ездой в Дании. Огромным счастьем для молодой супружеской пары было рождение 6 мая 1868 года долгожданного первенца — сына, которого назвали Николаем. Это событие цесаревич с большим волнением описал в своем дневнике: «Мама́ и Папа́ приехали около 10 часов, и Мама́ осталась, а Папа́ уехал домой. Минни уже начинала страдать порядочно сильно и даже кричала по временам. Около 12 ½ жена перешла в спальню и легла уже на кушетку, где все было приготовлено. Боли были все сильнее и сильнее, и Минни очень страдала. Папа́ вернулся и помогал мне держать мою душку все время. Наконец в ⅓ 3 часа пришла последняя минута, и все страдания прекратились разом. Бог послал нам сына, которого мы нарекли Николаем. Что за радость была — это нельзя себе представить. Я бросился обнимать мою душку-жену, которая разом повеселела и была счастлива ужасно. Я плакал, как дитя, и так легко было на душе и приятно».
В августе 1868 года в Санкт-Петербург приехали родители Марии Федоровны — датские король Кристиан IX и королева Луиза, которым был оказан торжественный прием.
В этом же году состоялась незабываемая поездка по России. Августейшие супруги побывали на Волге, Дону, в Крыму и на Кавказе, с наслаждением любовались широкими русскими просторами. После этого путешествия родная Дания показалась Дагмар совсем крошечным государством. Историк Назаревский свидетельствовал: «Сильное впечатление на народ производило усердие Высоких путешественников к храмам Божьим и их внимание к памятникам родной старины и к самой жизни народа. Оставляя свой пароход, они пешком или в простом тарантасе отправлялись в соседние села, где их совсем не ожидали, чтобы поближе посмотреть, как живет наш народ, и познакомиться с его нуждами. Их Высочества заходили в крестьянские избы, в дома сельского духовенства, в приходские школы…»
Проезжая по российским городам и весям, наблюдательный цесаревич видел все тяжелые стороны жизни народа — бедность и униженность, несправедливость чиновников. Честная натура наследника протестовала против помпезных приемов, которые устраивались повсюду, ему претили парады, рауты и фейерверки.
Цесаревне в силу ее живой и жизнерадостной натуры, наоборот, нравилось всё. Бывали минуты, когда она готова была серьезно поругаться с мужем из-за его, по ее мнению, негативного отношения ко всему.
Из дневника императрицы от 23 июля (3 августа) 1869 года: «Мы опять подошли к небольшому городку (Хвалынск), где снова нас ожидала большая толпа. Саша ни в какую не желал выйти к ним, принял депутацию с хлебом-солью на борту и сразу же ушел к себе, оставив меня одну-одинешеньку среди всех этих людей, которые так упрашивали меня сойти на берег и говорили, что многие прибыли издалека в надежде увидеть нас. Тогда я набралась мужества и, ни о чем больше не спрашивая, стала спускаться на берег, так что Саше пришлось последовать за мной. На пристани, красиво убранной цветами, накрыт огромный стол, ломившийся от фруктов и закусок. Нас сразу же пригласили присесть и выпить чаю, что я и сделала, а Саша отправился приветствовать солдат; такое сильное впечатление произвели на меня эти радостные лица, совсем старые женщины, мужчины с длинными седыми бородами плакали от волнения, так что я едва не последовала их примеру, особенно, когда при прощании услышали громкие слова благодарности в наш адрес…» После поездки она направила матери письмо. «Теперь, когда все счастливо завершилось, — писала она, — хочется рассказать, как часто сердце у меня готово было вырваться из груди во время всех этих раутов, приемов и т. п., на которых он, с одной стороны, не желал появляться, особенно в первой части путешествия по Волге, а с другой — не стеснялся в присутствии всех господ и обеих Куракиных ругаться и охаивать все на свете, вместо того чтобы радоваться и должным образом оценивать ту сердечность, с которой нас повсюду принимали. Несколько раз мы едва не поругались, и я уже подумала, что эта поездка полностью испортит добрые отношения, сложившиеся между нами, но теперь, слава Богу, все это забыто, и жизнь у нас идет по-старому».
26 мая 1869 года у Марии Федоровны родился второй сын — Александр. Прожил он, однако, недолго и, не достигнув годовалого возраста, 20 апреля 1870 года умер на руках у матери. Для родителей это был тяжелый удар. «Боже, что за день, — записал в дневнике цесаревич, — ты нам послал и что за испытание, которое мы никогда не забудем до конца нашей жизни, но „Да будет Воля Твоя, Господи“, и мы смирились перед Тобой и Твоею Волею. Господи, успокой душу младенца нашего, ангела Александра».