В сентябре 1970 года после того как израильтяне обстреляли ракетами дом Хаддада, тот приказал захватить четыре самолета, направляющихся в Нью-Йорк. Карлос в этих нападениях не участвовал, он был новичком и охранял склад боеприпасов. Король Иордании Хусейн, сочувственно относившийся к палестинцам, после захвата самолетов предпринял попытку разоружить боевиков. В результате произошли столкновения с иорданской армией, в ходе которых погибло свыше 3 тыс. палестинцев. Этот конфликт получил название «Черного сентября» и стал первой реальной войной для Карлоса, завоевавшего репутацию бесстрашного бойца и хладнокровного убийцы. Вскоре после этого его по протекции Ж. Хабаша избрали представителем «Народного фронта» в Лондоне.
На деньги Хаддада, вернее, богатых арабских «пожертвователей», финансировались террористические группировки во всем мире. Это и фракция «Красной армии» в Германии, и «Красные бригады» в Италии, и японская «Красная армия». НФОП напрямую поддерживался Москвой. В задачу Карлоса входило составить список значимых персон, которых можно было убить или похитить, и рекрутировать новых членов для НФОП, особенно среди женщин, которые были не в силах устоять перед его латиноамериканским шармом. Объектами будущих похищений и убийств были сионисты, под которыми подразумевались бизнесмены, политики и звезды шоубизнеса, благосклонно относящиеся к Израилю. В поисках будущих жертв Карлос тщательно изучал английские газеты, выбирая известных граждан из числа евреев или симпатизирующих Израилю, составлял на них подробные досье. В течение года он создал список, в который вошли сотни человек. Его непосредственным руководителем в Лондоне был старый московский знакомый Мохаммед Бодиа.
В Лондоне Карлос вновь соединился со своей семьей, вернулся к жизни плейбоя и чувствовал себя как рыба в воде. Он посещал университет, где изучал экономику, позже учился на курсах русского языка в центральном политическом институте. Это было частью его прикрытия, поскольку полиция наблюдала за ним, считая неблагонадежным человеком. Однажды в его доме даже был произведен обыск. Но кроме поддельного паспорта (что полицейские сочли незначительным проступком), ничего более серьезного найдено не было.
Пока Карлос жил в относительном спокойствии, палестинские террористы провели в 1972 году ряд кровавых акций: захват самолета немецкой компании «Люфтганза», нападение на аэропорт Лод в Тель-Авиве, расстрел израильской олимпийской команды во время Олимпиады в Мюнхене. Узнав об этих событиях, Карлос проявил недовольство: он тоже хотел «настоящего» дела. 28 июня 1973 года израильские агенты взорвали в Париже автомобиль, в котором находился М. Бодиа, курировавший тогда деятельность боевиков во Франции. Но на место Бодиа назначили Мишеля Мухарбаля (как впоследствии выяснилось, он работал на израильскую разведку), а Карлоса сделали его заместителем. Он был очень недоволен, но вынужден был согласиться. Террорист считал, что необходимо отомстить за смерть Бодиа и объектами этой мести должны стать прежде всего видные представители еврейской национальности в странах Европы.
Первые террористические акции Карлос провел в Лондоне. Они оказались не совсем удачными. 30 декабря 1973 года он совершил покушение на влиятельного еврейского бизнесмена, 68-летнего миллионера Д. Сиеффа, являвшегося почетным вице-президентом Британской сионистской Федерации. Карлос дважды выстрелил ему в лицо с расстояния менее метра, но Сиефф был только тяжело ранен, а добить его убийца не успел: подоспела полиция – пришлось бежать. Уже через месяц Карлос попытался взорвать банк еврея Хапоалима. Однако бомба, сделанная из российской ручной гранаты и пластиковой взрывчатки, оказалась маломощной. Единственной пострадавшей оказалась 19-летняя девушка – секретарь банка.
Фактически с 1974 года Карлос стал руководителем европейской сети НФОП. Через него шло снабжение оружием западноевропейских террористов, он прямо или косвенно участвовал в организации серии терактов в Европе. Совместно с Мухарбалем Карлос организовал взрывы возле редакций трех французских газет и одной радиостанции, которые террористы считали произраильскими. При этом они заранее уведомили о нападении. Для терактов были использованы автомобили, начиненные взрывчаткой. В результате ночных взрывов редакциям был нанесен огромный материальный ущерб. Тогда же Карлос организовал захват посольства Франции в Голландии, взрыв в парижской аптеке и убийство уругвайского военного атташе в Париже.
Захват французского посольства в Гааге был связан со следующим. Очередную акцию Карлос должен был проводить с тремя боевиками японской «Красной армии», но одного из них, Ютаку Фурая, арестовали в парижском аэропорту Орли. При нем обнаружили фальшивые паспорта, деньги и план нападений на японские посольства в семи городах Европы. Боевик был приговорен к нескольким месяцам тюрьмы, а двух его сообщников выслали в Голландию. Вот тогда террористы и захватили посольство вместе с послом. Начались переговоры, которые с французской стороны вел тогдашний премьер Жак Ширак. Террористы в обмен на посла требовали освободить Фураю и предоставить самолет. Чтобы ускорить процесс переговоров, Карлос предпринял еще один теракт – взрыв у парижского кафе «Де Маго», находившегося в центре торгового квартала. В полдень он вошел в это модное, а потому многолюдное кафе, и с балкона второго этажа бросил в толпу гранату. В результате взрыва было убито два и ранено 34 человека. Французское правительство вынуждено было согласиться с требованиями террористов: через два дня Фураю освободили, а преступники получили самолет и 300 тыс. долларов.
В январе 1975 года Карлос и Иоханнес Вейнрин по приказу Хаддада подготовили атаку на израильский самолет в аэропорту Орли. Его должны были сбить при взлете, используя гранатомет. Но Вейнрин промахнулся. Позже они сообщили агентству Рейтер, что это их рук дело и что это акт мести за Бодиа. Через 10 дней атака была повторена. Но и здесь террористов ждала неудача: их заметил охранник и открыл огонь из автомата. Карлос сразу же скрылся, а остальные террористы ринулись в пассажирский зал. Тогда уже началась паника. Захватив 10 заложников, террористы спрятались в туалете. После переговоров им предоставили самолет, на котором они вылетели в Багдад. Карлос же в это время уже находился в Лондоне. Затем он вернулся в Париж, и это чуть было не закончилось провалом. Арестованный полицией в июне 1975 года Мухарбаль дал о нем показания. При попытке ареста Карлоса на одной из конспиративных квартир он, расстреляв трех полицейских и самого Мухарбаля, привезенного для его опознания, сумел скрыться. Пока полиция искала его в Париже, Карлос уже находился в Бейруте. Он сумел убедить Хаддада, что убил Мухарбаля как предателя, и был принят как герой-победитель. После этого случая в Париже Карлос старался особо не рисковать, но теперь само имя работало на его авторитет. Ему приписывалось даже то, к чему он не имел отношения. Карлосу это нравилось. «Чем больше небылиц напишут обо мне, – говорил он, – тем лучше, тем меньшим будет желание нормальных полицейских ловить меня. Для меня это своего рода гарантия безопасности».
Теперь Хаддад позволил Карлосу самому набрать себе команду. В нее вошло четверо: немка Габриэлла Крочер-Тидеман, два палестинца и ливанец, известные только по псевдонимам – Джозеф, Халид, Юсуф. Карлос задумал нападение на штаб-квартиру ОПЕК (Сообщество стран-экспортеров нефти) в Вене во время конференции в декабре 1975 года. Для этой «работы» он пригласил еще двух граждан Германии – У. Боса и Х. Кляйна. Предполагалось захватить собравшихся на конференции министров, потребовать за них выкуп, а двоих – шейха Ямани из Аравии и Джамшида из Ирана – убить. За месяц до нападения Карлос отрастил бакенбарды и бородку, стал носить черный берет на манер Че Гевары. В Вене он поселился в роскошных апартаментах в «Хилтоне», обедал в лучших ресторанах. Там же он встречался со своими товарищами. Инструктируя их, он указал, что во время нападения любой из заложников, который окажет сопротивление или создаст проблему, должен быть убит на месте. С этим не все были согласны, но подчинились.