Одновременно с публикацией работ Второй экспедиции Туле Расмуссен готовился к следующей экспедиции. Он хотел записать фольклор эскимосов восточного побережья Гренландии.

В то время как проводилась Третья экспедиция Туле, Расмуссен находился в Ангмагсалике в Четвертой, чисто фольклорно-этнографической экспедиции Туле. Собранные им материалы составили трехтомник "Мифы и саги Гренландии" (1921-1925).

Организация Третьей экспедиции Туле проливает новый свет на личность Расмуссена. Он охотно, несмотря на свою занятость, помогает другим исследователям севера.

Пятой экспедиции Туле поручалось изучение эскимосов канадского севера и Аляски, их антропологии, археологии, этнографии и особенно фольклора.

Экспедиция началась неудачно. Шведское судно "Беле", на котором плыли Матиассен и Биркет-Смит с большей частью научного снаряжения, налетело на подводные камни и затонуло у берегов западной Гренландии. Поэтому экспедиция покинула берега Гренландии не летом, как намечалось, а в начале осени. 7 сентября 1921 г. "Секонген" вышел из гавани и взял курс к американскому континенту. Десять дней спустя, с трудом пройдя через разводья во льдах, судно остановилось у небольшого безлюдного островка. Можно было предполагать, что он находится где-то на северо-западе Гудзонова залива, но его точное местоположение удалось определить только позднее. От самого берега начиналась уютная долина, по которой текли два прозрачных ручья. Вдали виднелось небольшое озеро. С трех сторон долину окружали скалы. На берегу было много следов медведей, оленей, лисиц, а в маленькой бухте плавали моржи и тюлени. Место казалось подходящим для устройства базы экспедиции. Остров решили назвать Датским.

В октябре пришла зима. Снег одел Датский остров белой пеленой, и вода у берегов замерзла. Но дальше от берега сохранялись большие полыньи, так как погода была сравнительно теплой, 6-7° ниже нуля. В ноябре температура упала до минус 30-40°. Но в доме было не очень холодно, потому что его почти весь занесло снегом.

К концу ноября море вокруг Датского острова покрылось прочным ледяным панцирем. Пора было отправляться на поиски местных жителей. В эту поездку Расмуссен взял с собой Фрейхена и Насайтордлуарсука, по прозвищу Боцман. Вместе с ними он двинулся на северо-запад, сначала до острова Ванситарт, затем вдоль его северного берега, пересек юго-западную оконечность полуострова Мелвилл и снова оказался на морском льду в заливе Хавеланд. Расмуссен немного опередил своих спутников и первым заметил эскимоса, которого звали Папик - Маховое перо. Вместе с ним Расмуссен пошел к каравану саней. Спутники Папика двинулись навстречу, а женщины остались у саней. Они непринужденно лежали на снегу под лучами солнца, будто мороза и не было. Несколько женщин кормили грудью полуголых детей. Хотя сам Расмуссен был привычен к жизни в северных широтах, он поразился закаленности своих новых знакомых. Это были акилинермиут, люди "из страны за большим морем", как их называют гренландцы.

Расмуссен знал и раньше, что канадские эскимосы говорят на том же самом языке, что и гренландские, но не предполагал, что языковые различия между теми и другими столь незначительны.

Эскимосы рассказали Расмуссену, что недалеко от Датского острова (эскимосы, конечно, называли его иначе) есть много стойбищ, в которых живут люди племен айвилик, иглулик и нетсилик.

За несколько дней жизни с эскимосами Расмуссен завел несколько интересных знакомств. Особенно полезным из них оказалось одно - с седобородым стариком по имени Ивалуардьюк. Он оказался "географом" племени иглулик, замечательно знавшим страну и ее обитателей на протяжении многих сотен километров от Честерфилда на берегу Гудзонова залива и до далекого Понд-Инлет на севере Баффиновой Земли. Ивалуардьюк начертил береговую линию от залива Репалс до Понд-Инлет. Эта карта-схема очень помогла Расмуссену и его коллегам в их картографической работе, так как позволила привязать к местности около сотни эскимосских названий.

Полмесяца провел Расмуссен в стойбище Ауа, днем охотясь за морским зверем, а вечерами слушая и записывая рассказы старого эскимоса.

В конце марта Расмуссен отправился на Баррен-Граунде. Эти пустынные равнины к западу от Гудзонова залива служили прибежищем эскимосов-карибу, о которых во времена Расмуссена было известно только в самых общих чертах. С севера эту область ограждали льды полярного моря, с юга и юго-запада огромные лесные чащобы, с запада - тундра. Сюда проще всего было проникнуть с востока, с Гудзонова залива, но и здесь прибрежные воды 9-10 месяцев в году забиты льдом. До Расмуссена и Биркет-Смита лишь несколько белых побывали на землях эскимосов-карибу.

И каково же было разочарование Расмуссена, когда, добравшись сюда, он увидел людей, уже затронутых европейским влиянием, к которым проникли даже фабричные изделия. На шее у многих висели части от часов: у одного крышка, у другого - циферблат, у третьего - пружинка, чтобы никому не было обидно. В одном из островерхих чумов, крытых оленьими шкурами, гремел граммофон. И Расмуссену показалось вначале, что он лет на сто опоздал посетить этих людей, которых собирался изучать вместе с Биркет-Смитом.

Но это были воистину новые люди, какие еще не попадались на пути Расмуссена. Ему захотелось узнать, откуда они пришли, что думают о жизни и смерти. Оказалось, что о последней они думают мало, потому что верят, "что все люди возрождаются, ибо душа бессмертна и всегда переходит из жизни в жизнь! Люди хорошие опять становятся людьми, а дурные возрождаются животными; таким образом населяется земля, ибо ничто, получившее жизнь однажды, никоим образом не может исчезнуть, перестать существовать".

В конце июня сначала Биркет-Смит, а за ним и Расмуссен отправились в обратный путь. К середине сентября Расмуссен вернулся на Датский остров, где узнал, что Фрейхен и Матиассен хорошо поработали на Баффиновой Земле и что Матиассен снова отправился в путь, на этот раз раскапывать старые поселения эскимосов-садлермиут на острове Саутгемптон.

Расмуссен же остался на Датском острове. Прежде чем отправиться в дальний путь на запад, надо было еще многое сделать: разобрать коллекции, дождаться в штаб-квартире всех участников экспедиции, наметить план их дальнейших работ и самому подготовить снаряжение к дальнему путешествию.

В марте Расмуссен попрощался со спутниками и начал свое путешествие к берегам Тихого океана. В дальний путь лучше отправляться "маленькой компанией", считал он, и потому взял с собой только двух полярных эскимосов: Кавигарсуака по прозвищу Гага и его кузину Арнарулунгуак, которую все в экспедиции ласково называли Малышкой. Эти двое стали первыми эскимосами, которые посетили все племена своего народа, живущие вдоль арктических берегов Америки.

Доехали до зимнего стойбища эскимосов-нетсилик, расположенного на льду залива Пелли. В разных стойбищах этих эскимосов, зимних, весенних и летних, на полуострове Бутия, на озере Франклин и на острове Кинг-Вильям, Расмуссен оставался до начала ноября. Всюду он находил много интересного и нового: в способах охоты и рыбной ловли, в обычаях и верованиях. На острове Кинг-Вильям Расмуссен открыл и раскопал остатки древних жилищ из камня и торфа.

Это означало, что эскимосы с культурой Туле когда-то жили и здесь. А на полуострове Бутия Расмуссен, покупая амулеты, охраняющие своих хозяев от злых духов, чуть было не лишился всех волос на голове. Эскимосы решили, что у такого великого путешественника, как Расмуссен, должны быть могучие духи-помощники, дающие ему силу, а проявляется она, по представлениям эскимосов, прежде всего в росте и обилии волос. И шаман племени предложил Расмуссену дать прядь своих волос каждому, кто продал ему амулет и тем самым лишился каких-то духов-помощников. Расмуссен был в ужасе, потому что он купил у местных жителей больше двухсот амулетов: оленьих зубов, когтей ворона, полосок лососьей кожи и т.п. Кое-как ему удалось убедить шамана, что пряди волос надо отдавать только за самые ценные амулеты, а не за все.