Переход на работу в «Юсисапайл» не позволил Налбандяну окончить университет. С 1858 г. он полностью отдается журналистике, литературной и публицистической деятельности.
Журнал «Юсисапайл», издававшийся под редакцией С. Назарянца, имеет большие заслуги перед армянским народом. Он систематически и последовательно проводил идею неразрывного союза армянского народа с русским народом, пропагандировал среди армян передовую русскую культуру. На страницах журнала Налбандян развернул кипучую публицистическую деятельность, показывая антинародный, реакционный характер армянского духовенства, дворян, чиновничества и зарождающейся буржуазии. Из номера в номер он публиковал свой знаменитый «Дневник», письма, статьи, рецензии большой изобличительной силы. Эти произведения, собственно, и определяли лицо журнала, придавая ему злободневный, боевой характер. Они сыграли громадную роль в развитии национального и социального самосознания передовой части армянского народа.
Против журнала, в особенности против Налбандяна, сразу же ополчилась целая группа армянских крепостников и клерикалов. Обнаружив сходство взглядов Налбандяна со взглядами русских революционных демократов, они стали обвинять его в «измене национальным традициям», в «проповеди чуждой идеологии». В этом особенно усердствовал архимандрит Г. Айвазовский. В тайных доносах министру внутренних дел и через издаваемый им в Феодосии журнал «Масяц ахавни» («Голубь Масиса») этот отъявленный крепостник твердил о «бунтарстве» и «безбожии» Налбандяна и требовал его ссылки в Сибирь. На основании этих и других доносов Налбандян в 1859 г. неоднократно подвергался допросам. Цензура не пропускала его статей. Опасность запрещения нависла и над журналом.
Возникла угроза, что Налбандян снова будет брошен в тюрьму. В марте 1859 г. под предлогом лечения он внезапно тайно уехал за границу, где пробыл с марта по сентябрь. Обращают на себя внимание два следующих обстоятельства этой поездки. Первое: Налбандян предупреждает всех своих друзей, чтобы его поездка держалась под строжайшим секретом, чтобы о ней не говорили ни слова «ни врагу, ни самому близкому человеку». Второе: в течение месяца — почти весь май — Налбандян был в Лондоне. Цель поездки в Лондон ясна из его письма, отправленного из Парижа. «Вот я и в Париже, а завтра направляюсь в Лондон… Не знаю, в каком положении „Юсисапайл“… Я надеюсь, что вы все, правдолюбивые и благородно мыслящие соотечественники и друзья, окажете мне помощь и поддержку в возобновлении „Юсисапайла“ в другом месте, если он закроется в Москве, с тем чтобы можно было правдиво рассказывать обо всем… Да, я надеюсь, и надежда моя велика» (5, 625).
Итак, Налбандян намеревается в случае запрещения журнала возобновить его издание в Лондоне. Он надеется не только на помощь своих наиболее передовых соотечественников, но и на поддержку друзей армянского народа. К ним Налбандян, вероятно, относил Герцена. Возможно, у него были рекомендации к Герцену от некоторых его сторонников, например, от известного в то время журналиста В. Р. Зотова, с которым в эту свою поездку за границу Налбандян обменивался письмами. Из записной книжки Налбандяна видно, что, находясь за границей, он написал также несколько писем, адресованных Корсакову; возможно, что это А. С. Корсаков — член тайной революционной организации «Библиотека казанских студентов» (впоследствии член организации «Земля и воля»), с которым он, по-видимому, был связан в студенческие годы. Нет сомнения, что Налбандян в 1859 г., будучи в Лондоне, встречался с Герценом и его соратниками, и у них возникли дружеские отношения. Однако ему не удалось включить в круг интересов лондонской группы «армянский вопрос» — об этом он говорит довольно ясно. «За границей, — пишет Налбандян после отъезда из Лондона, — я встретил много прекрасных душой людей, ставших моими хорошими друзьями, но они были заняты своими национальными делами…» (4, 314). На этот раз программа Налбандяна не вошла в программу группы Герцена.
Несмотря на это, Налбандян сохранил глубокую убежденность в том, что армянское национально-освободительное движение может увенчаться успехом лишь в тесном союзе с революционным освободительным движением народов России, Италии, Польши и других стран и не оставлял попыток установить тесные организационные связи с вождями русского революционно-демократического антикрепостнического движения.
В замечательных стихотворениях «Песнь итальянской девушки», «Дни детства» и «Свобода», созданных в это время, Налбандян со всей ясностью выражает идею вооруженного свержения царизма и других тиранических режимов и национального освобождения порабощенных народов. В этот период Налбандяна вдохновляли итальянское национально-освободительное движение во главе с Джузеппе Гарибальди и русское революционно-демократическое движение, возглавляемое А. И. Герценом, Н. Г. Чернышевским и их соратниками. В стихотворении «Дни детства» Налбандян писал:
После возвращения из-за границы в 1859 г. Налбандян уже не мог сотрудничать в журнале Назарянца. Между ними возникли серьезные расхождения. Назарянц по существу пожертвовал Налбандяном ради спасения своего журнала. Он или не публиковал его произведений, в которых выражались откровенно революционные взгляды, или безжалостно кромсал их. Налбандян сделал попытку создать свой печатный орган. На этот раз уже в Петербурге, через своего последователя М. Будагяна. М. Будагян официально обратился в соответствующие органы русского правительства за разрешением издавать армянскую газету, но получил отказ.
Налбандян оказался в тяжелых условиях: царская цензура лишила его слова, он не мог публично выражать свои идеи. Однако он не сдавался. Главным образом для достижения своей основной цели — создания нового армянского печатного органа в России — в мае 1860 г. Налбандян успешно защитил кандидатскую диссертацию по филологии. Диссертация эта по своему научному уровню слаба и явно ниже возможностей автора, но с ее помощью Налбандян достиг своей цели: кандидатская степень давала ему право на самостоятельное ходатайство об издании своего печатного органа, что он и намерен был сделать. Однако обстоятельства сложились иначе. Жители Новой Нахичевани, несмотря на отчаянное сопротивление Г Айвазовского и его окружения, выбрали Налбандяна своим уполномоченным представителем для получения завещанной армянскими богачами в Индии суммы, предназначавшейся для сооружения в городе школ и других культурных учреждений. Налбандян охотно принял это предложение, так как он получал возможность по пути в Индию побывать в важнейших армянских центрах Закавказья и Турции, а также посетить своих друзей в европейских странах, что было очень важно для упрочения связей революционно-демократических сил армянского народа с деятелями русского и итальянского освободительного движения — с группой А. И. Герцена и Н. П. Огарева, с Дж. Гарибальди и Дж. Мадзини.
Эта поездка Налбандяна вызвала особую тревогу в стане армянских крепостников. Журнал «Мясац Ахавни» писал, что Налбандян отправился в путешествие, чтобы поднять армянский народ против существующего строя в России и Турции. Константинопольский монах О. Чамурчян в своем журнале «Еревак» и в специальных брошюрах открыто обвинял Налбандяна в революционных взглядах. Несмотря на злобную кампанию Г. Айвазовского, О. Чамурчяна и их сторонников, в армянских демократических кругах Закавказья, Турции и Западной Европы Налбандян всюду встречал глубокое сочувствие и понимание. Проезжая через Закавказье, он установил связь с демократическими кругами в Тифлисе, побывал в Араратской долине, где предметом его пристального внимания было положение армянского крестьянства. В Константинополе Налбандян организовал подпольную революционно-демократическую организацию под названием «Партия молодых», руководителями которой стали также А. Свачян (редактор демократической газеты «Мегу»), С. Тагворян и др. «Партия молодых» возглавила национально-освободительную борьбу армянских трудящихся Турции.