Одновременно Бутаков находил время для изучения могущего оказаться полезным во время кругосветного плавания португальского языка.
Россия к этому времени стараниями прогрессивных русских людей занимала первое место в мире по числу дальних и кругосветных плаваний. В период с 1803 по 1840 год состоялось 26 одних только кругосветных походов русских кораблей, сопровождавшихся крупнейшими географическими открытиями и тщательными гидрографическими исследованиями.
Кругосветные плавания являлись отличной школой совершенствования военных моряков, укрепляли международно-политические позиции и военно-морскую мощь России и способствовали ее экономическому развитию.
Командиром транспорта «Або» начальник Главного морского штаба Меншиков назначил капитан-лейтенанта Юнкера, абсолютно не подготовленного к выполнению кругосветного похода. Вместо подготовки в Кронштадте транспорта к длительному и трудному плаванию Юнкер продолжал жить в Петербурге, проматывая экипажные деньги, принятые на два года. Вся тяжесть и ответственность за подготовку транспорта к кругосветному «вояжу» легла на плечи старшего офицера Бутакова.
«Мы, — отмечал впоследствии один из офицеров транспорта, — уже видели при самом начале, что это за господин Юнкер, и предвидели будущие печальные результаты нашей кампании».
И действительно, из-за безнравственного поведения Юнкера, безответственного отношения его к своим служебным обязанностям и слабого знания им морского дела плавание «Або», несмотря на все старания Бутакова и товарищей его по кораблю, было одним из самых неудачных в истории русских кругосветных путешествий.
По вине своего капитана «Або» во всем протяжении своего пути терпел лишения, а в Рио-де-Жанейро вообще оказался без денег и не мог закупить продовольствие для экипажа. Средства пришлось одалживать у русского посла. Более того, капитан подбивал своих офицеров подделывать шнуровые книги, чтобы списывать невесть куда потраченные им деньги.
Все это явилось предметом разбирательства в военно-морском ведомстве, по возвращении транспорта Алексей Бутаков попадает в опалу и отсылается подальше от столицы. В своей далекой ссылке на берега Арала он неожиданно находит свое призвание ученого гидрографа и геолога.
Вместе с Бутаковым на Арале служил другой замечательный человек того времени — легендарный Кобзарь, Тарас Шевченко отбывал ссылку в должности солдата и написал там лучшие из своих стихотворений.
На шхуне «Константин» Бутаков обошел все Аральское море, нанося на карту все его уголки. В результате первого 56-дневного плавания, кроме рекогносцировки всего моря, находки каменноугольного месторождения, открытия и съемки нескольких островов, ранее не известных даже местным жителям, Бутаковым были произведены значительные по площади промеры, причем была найдена наибольшая на Арале 68-метровая глубина, определены скорость и направление постоянного течения, идущего по ходу часовой стрелки, что отличает Аральское море от других морей, изучены геологические особенности берегов Арала, содержащие мелоподобный (верхний мел) известняк. В некоторых местах побережья Бутаковым были обнаружены обнажения с массой олигоценовых раковин, собранные образцы которых были впоследствии подробно описаны Абихом. На основании находок в береговых отложениях пластов окаменелых раковин, «не принадлежащих к нынешним породам Аральского моря», Бутаков указал на более высокий уровень Аральского моря в исторические времена, то есть на постепенное усыхание Арала.
Зиму 1848–1849 года экспедиция провела на острове Кос-Арал Бутаков занимался обработкой астрономических наблюдений, разбором и систематизацией собранных за время плавания геологических и ботанических коллекций.
Тарас Шевченко, вынесший из путешествия по неизведанному морю множество впечатлений, обогативших поэта новыми знаниями и поэтическими образами, рисовал и писал стихи. На Кос-Арале Шевченко создал цикл стихотворений, впоследствии переработанных им в поэму, известную теперь под названием «Цари», и изумительные песни, проникнутые подлинно народным восприятием природы и человеческих чувств. Более пятидесяти стихотворений было написано Тарасом Шевченко за время зимовки на Кос-Арале. Ни в одну из зим ни до, ни после он не писал такого количества их.
Моряки всячески старались помочь местным жителям-казахам, систематически разоряемым разбойничьими набегами хивинцев.
«…Глядя на них, — писал Бутаков, — удивляешься живучести человеческой, они едва одеты, живут в прозрачных кибитках, продуваемых насквозь морозными ветрами, и едва не умирают с голода. Довольно сказать, что кочующие по Сырдарье киргизы были ограблены 4 раза в течение каких-нибудь 8 месяцев!»
Фельдшер Истомин принялся за лечение больных казахов. Матросы делились с казахами последней рубашкой, ежедневно приглашали детей к себе в казарму на обед, помогали казахам в их домашних работах.
Близко познакомившись с жизнью казахов, Бутаков пришел к выводу, что окончательное присоединение к России всей территории Казахстана, большая часть которого находилась под властью отсталого Хивинского ханства, и воссоединение казахского народа с русским народом имело бы для казахов положительные последствия и «было бы величайшим благодеянием для всех подданных хивинского хана». Он с уверенностью заявлял, что «при первом появлении русских все киргизы, каракалпаки и большинство туркменов переходят к нам».
27 января 1849 года Бутаков пережил радость первого признания своего высокого научного подвига — с очередной почтой на остров Кос-Арал был доставлен диплом об избрании Алексея Ивановича в действительные члены Русского географического общества. Это была большая, заслуженная благодарность Алексею Бутакову за его самоотверженный исследовательский труд от отечественных ученых и путешественников, принявших его в свою семью.
С новой, возросшей энергией приступил Бутаков, произведенный за отличие в капитан-лейтенанты, к подготовке второго плавания по своенравному Аральскому морю.
В течение двух кампаний берега Аральского моря были покрыты сетью астрономических пунктов (11 пунктов), явившихся опорными при составлении карты.
Бутаков произвел также первые определения магнитного склонения для различных районов Аральского моря.
В результате произведенных гидрологических наблюдений были изучены характер глубин, направление и скорость постоянного течения в Аральском море. Одновременно с промерами на площади всего моря были взяты пробы грунта. Определялись также соленость, цвет и прозрачность воды Аральского моря. Проводились также метеорологические наблюдения, в ходе которых было установлено, что ветры, дующие из северной половины горизонта, являются господствующими на Аральском море. Бутаков собрал также исчерпывающие данные о ледовом режиме Аральского моря.
Не будучи ни геологом, ни ботаником, но, желая и в этом отношении принести пользу науке, Бутаков собрал богатейшую коллекцию ископаемых и образцов горных пород, переданных затем в Петербургский горный институт, произвел измерение толщины береговых геологических пластов, определил их наклон и направление, систематизировал обильные разносторонние сведения о природных богатствах побережья Аральского моря. Был собран также гербарий.
Неожиданно Бутаков, посвятивший изучению и освоению Аральского моря и рек Сырдарьи и Амударьи 15 лет своей жизни, был отозван в Петербург.
В Петербурге ему присвоили звание контр-адмирала, дали особую пенсию (аренду) на 12 лет и назначили на должность начальника штаба практической эскадры, совершавшей плавания по Балтийскому морю с великими князьями, а затем поручили командование отрядом судов на реке Неве. Несмотря на неблагожелательное отношение к Бутакову, чиновники из морского ведомства вынуждены были считаться с большим морским опытом, научными знаниями, осведомленностью в новейших достижениях военно-морской техники и заслуженным авторитетом Алексея Ивановича. В 1865 году он был назначен младшим флагманом броненосной эскадры Балтийского флота и в качестве начальника самой передовой в то время в техническом отношении шхерной эскадры броненосных кораблей, состоявшей из десяти мониторов, посетил Стокгольм.