Однако бескорыстие Лангсдорфа и его необыкновенная преданность науке произвели на обоих руководителей экспедиции неизгладимое впечатление. «Сильная страсть его к наукам, убедительная, без всяких требований просьба и, наконец, рекомендация нашей академии, которой он корреспондентом», явились, по мнению Резанова, достаточными основаниями для того, чтобы принять ученого натуралистом на «Надежду». «Ревность сего ученого» и его настойчивое желание «победить невозможности» отмечал и Крузенштерн. Так, уже в день своего приезда Лангсдорф стал участником экспедиции. «Радость и благодарность Лангсдорфа нелегко описать, — писал Крузенштерн. — Он заявил о своей готовности по возвращении возместить то золото, которое он потратит, из своих средств, если император ничего не сделает для него». А пока нового натуралиста «Надежды» согласились субсидировать Крузенштерн и Резанов.
Благодаря участию в этой экспедиции Лангсдорф сумел объездить полсвета — он побывал на Канарских и Маркизских островах, в Бразилии и Японии, на Камчатке и Аляске, в Калифорнии, а также проехал сухим путем от Охотска до Петербурга. По записям, сделанным исследователем, можно судить, сколь широк был круг вопросов, которыми он занимался во время путешествия. Зоологические, минералогические, ботанические наблюдения соседствуют с материалами по лингвистике и страноведению.
Приводятся уникальные для того времени сведения об атмосферном давлении, температуре и влажности воздуха, температуре и уровне солености океана. Впрочем, ничуть не меньше различных природных явлений его интересовали также уклад жизни местного населения, особенности одежды, питания, ремесел, земледелия, скотоводства, способов охоты, рыбной ловли, а также всевозможные сведения о судоходстве, торговле и промыслах. И везде ученый неутомимо пополнял собираемые им коллекции насекомых, растений, животных и рыб.
В дневниковых записях его товарищей по путешествию Лангсдорф предстает то как хирург, оперирующий больных, то как естествоиспытатель, практически лишивший себя сна, для того, чтобы в течение трех месяцев ежечасно записывать показания метеорологических приборов, то как погонщик собачьей упряжки, на которой он ездил по Камчатке, то как этнограф, тщательно зарисовывающий татуировки жителей Маркизских островов.
По возвращении в Петербург Лангсдорф, назначенный к тому времени адъюнктом Российской Академии наук, в течение нескольких лет обрабатывал собранные им во время экспедиции материалы, а также опубликовал несколько работ, в числе которых и ставший классическим труд под названием «Замечания о путешествии вокруг света в 1803—1807 гг.», принесший ученому не только мировую известность и всеобщее признание, но и звание академика Петербургской Академии наук.
Богатейшие энтомологические, герпетологические, ихтиологические, орнитологические сборы, множество чучел млекопитающих, более 1 000 живых растений, гербарий, насчитывающий почти 100 000 экземпляров (один из самых полных в мире по тропической флоре), образцы минералов, около 100 этнографических предметов, несколько сот рисунков, десятки карт и планов, более 2 000 листов рукописей — таков итог этого путешествия.
А в 1812 году Лангсдорф был назначен генеральным консулом России в Рио-де-Жанейро. Эта миссия предоставляла ему уникальные возможности, поскольку он намеревался совмещать свои консульские обязанности с научными исследованиями Бразилии, тогда еще только открывавшейся перед европейскими учеными. За весь период своего пребывания там он поддерживал постоянную связь с Петербургской Академией наук, сообщая различные сведения об этой стране, о населяющих ее племенах и высылая естественнонаучные коллекции. Помимо Петербургской Академии наук собрания Лангсдорфа получали также в дар музеи Гамбурга, Парижа и Лондона.
Поместье Лангсдорфа — Мандиока стало своеобразным культурным центром Рио-де-Жанейро. Двери этого дома были всегда открыты для представителей местной интеллигенции, деятелей искусства, европейских путешественников. Здесь ученый неоднократно принимал участников русских морских экспедиций – В.М. Головнина, Ф.Ф. Беллинсгаузена, Ал.П. Лазарева, Ф.Ф. Матюшкина. «Если мы когда-нибудь забудем ласку и приветливость их, — писал о семье генерального консула Ф.П. Литке, — то пусть забудут нас друзья наши; пусть нигде не найдем мы другого Лангсдорфа».
Получив отпуск для поездки в Европу, Лангсдорф в 1821 году прибыл в Петербург и во время аудиенции у императора Александра I изложил ему план организации большой русской экспедиции в Бразилию. Целью путешествия должны были стать «ученые открытия, географические, статистические и другие исследования, изучение неизвестных доселе в торговле продуктов, коллекций предметов из всех царств природы». На что и было получено высочайшее одобрение. Окрыленный этой поддержкой, Лангсдорф отбыл в Германию и осенью прибыл во Фридберг, где к нему присоединился один из участников будущей экспедиции, 18-летний Жан-Морис-Эдуард Менетрие. В Бремене, куда отправились Лангсдорф и Менетрие, их уже ждал другой член экспедиции — молодой художник Иоганн Мориц Ругендас. Наконец, в январе 1822-го зафрахтованное Лангсдорфом судно «Дорис» покинуло берега Германии, чтобы по прошествии двух месяцев доставить путешественников в Бразилию. Там их ждал еще один участник экспедиции — астроном Нестор Гаврилович Рубцов, недавно окончивший штурманское училище Балтийского флота и рекомендованный Лангсдорфу В.М. Головниным.
В сентябре 1822-го состоялась первая проба сил экспедиционеров — поход по малоизученной горной местности Серра-душ-Оргауш, располагавшейся неподалеку от Рио-де-Жанейро. Но из-за плохой погоды, а также в связи со служебными обязанностями Лангсдорфа путешественникам не раз пришлось возвращаться в столицу. И тем не менее три месяца, проведенные в полевых условиях, показали, что группа эта вполне работоспособна. Правда, у Лангсдорфа никак не складывались отношения с Ругендасом — молодой художник хоть и был весьма одаренным, но его невероятная строптивость и постоянное желание настоять на своем приводили к частым стычкам между ними.
В начале декабря 1822-го Лангсдорф и его коллеги вернулись в Мандиоку, где встретились с ботаником Людвигом Риделем. Он прибыл в Бразилию в январе 1821-го и в течение полутора лет изучал флору побережья провинции Баия, составив превосходный гербарий. Но, серьезно подорвав свое здоровье и к тому же находясь на грани нищеты, Ридель решился написать о своем положении Лангсдорфу. Тот не только помог Риделю деньгами, но и предложил ему войти в состав экспедиции. Ридель — опытный и преданный своему делу натуралист, был для Лангсдорфа просто находкой.
В мае следующего года экспедиция отправилась по новому маршруту — на север от Мандиоки, в Минас-Жераис. Двигаясь в так называемый Алмазный округ, исследователи совершали по пути радиальные экскурсии.
Во время этой поездки экспедиция обследовала окрестности города Барбасены, посетила прежде почти неизвестные и географически неопределенные районы Минас-Жераиса, прошла берегами рек Риу-дас-Мортес и Риу-дас-Помбас. Путешественникам удалось также побывать в селениях индейцев короадо, пури и коропо и собрать множество ценнейших материалов об их жизни. В начале августа исследователи достигли столицы провинции — города Оуру-Прету, где Лангсдорф начал собирать обширную коллекцию документов по истории экономики и этнографии Бразилии. Затем экспедиция направилась «по малопосещаемым и совсем неизвестным дорогам в район алмазов» и к началу ноября прибыла в местечко Барра-де-Жекитиба. Именно здесь произошла очередная стычка Лангсдорфа с Ругендасом, закончившаяся увольнением художника. Тот покинул экспедицию, не выполнив условий заключенного с ним договора, и увез с собой большую часть законченных рисунков.
«Из Барра-де-Жекитибы, — писал Лангсдорф в одном из своих донесений министру иностранных дел К.В. Нессельроде, — мы направились в малонаселенную, пустынную местность и внимательно осмотрели неизвестную бразильскому правительству и не исследованную в научном отношении часть Серра-да-Лаппа, где вынуждены были, несмотря на недостаток продовольствия, задержаться на 14 дней из-за наступивших дождей. 4 декабря, когда погода наладилась, мы со всеми своими коллекциями двинулись в путь из этой очень интересной горной страны, возвышающейся на 500 футов над уровнем моря, и 11-го достигли главного города Алмазного округа — Тежуку...». В феврале экспедиция возвратилась в Мандиоку с огромным багажом. В 29 ящиках были минералы, в 15 — гербарий, включавший 1 400 видов растений, остальные ящики были заполнены 23 шкурами различных млекопитающих и 398 — птиц, различными этнографическими предметами, в их числе были «одежды из атласа, вышитые золотом и цветным шелком хлопчатобумажные ткани, кружева». Все эти ящики были переправлены в Петербург. Так был закончен начально-подготовительный этап первой большой российской экспедиции по землям Бразилии. Но планы, намеченные Лангсдорфом, были гораздо более обширными, а потому после непродолжительного отдыха путешественники начали подготовку к самому большому и многотрудному ее этапу.