В это время возникает интерес Колтрейна к восточной музыке, в которой широко используются специфические лады. Он участвовал в записи долгоиграющей пластинки «Kind of Blue» Девиса, которая представляет собой первый опыт применения модальной системы. Многие композиции Колтрейна, появившиеся в то время, также построены на ней. Большинство музыкантов воспринимают модальную систему как способ выбраться из паутины сложных аккордов и как возможность в большей степени сконцентрироваться вокруг мелодии. Но Колтрейн стремился к поиску новых путей. Освоив модальный принцип, он хотел найти новые способы его использования.
Так он пришел к политональности, которая уже давно использовалась в европейской симфонической музыке. Упрощенно говоря, политональность — это одновременное использование двух тональностей. Например: исполнение мелодии в тональности соль минор на фоне аккомпанемента в тональности Си-бемоль мажор. Политональность Колтрейна родилась на основе перехода от одного лада к другому. Это новшество сродни тому приему, который Диззи Гиллеспи применил еще в 1940 году, ненадолго перемещая мелодию на полтона от гармонической основы.
Именно Колтрейн разработал принцип джазовой политональности и внедрил его в практику. Этот принцип вскоре стал широко распространен как в джазе, так и в прилегающих к нему музыкальных жанрах. Композиторы часто его используют, и это в определенной мере усложняет восприятие музыки. Слушатели, знакомые с современной симфонической музыкой, уже привыкли к политональности, а те, кто воспитан на традициях классики, относятся к ней скептически.
Пьеса «My Favorite Things» из мюзикла Р. Роджерса «Звуки музыки» — это первая запись Колтрейна, играющего на сопрано-саксофоне. Колтрейн прежде был знаком с игрой Сиднея Беше, а благодаря творческому содружеству с Монком услышал Стива Лэйси, игравшего на сопрано-саксофоне. В 1959 году Колтрейн приобрел этот инструмент и стал практиковаться на нем. Сопрано-саксофон звучит у него так вкрадчиво и нежно, что слушатель без труда воспринимает музыку. Неудивительно, что пластинка «My Favorite Things», появившаяся в конце 1960 года, стала бестселлером. За первый год было продано 50 тысяч экземпляров, кроме того, эту запись без конца транслировали по радио. Успех сразу принес Колтрейну положение самого выдающегося музыканта в джазе.
Беспокойный творческий характер Колтрейна в полной мере проявился и в подборе состава ансамбля. Он постоянно менял исполнителей. Ни на одной из его первых пяти пластинок состав ансамбля не повторился. В 1960 году он создал ансамбль, в который вошли барабанщик Элвин Джонс, пианист МакКой Тайнер и контрабасист Стив Девис. Впоследствии Девиса сменил Регги Уоркмен, а его в свою очередь — Джимми Харрисон. С таким составом Колтрейн играл несколько лет.
Творческая эволюция Колтрейна неизбежно должна была привести его к свободному джазу. Его почитатели затратили немало сил, чтобы опровергнуть мнение, будто их кумир подражал Орнетту Коулмену. Но приведем хотя бы такой факт: в середине 60-х годов Колтрейн записал композицию Коулмена «The Invisible», пригласив для записи двух исполнителей из ансамбля Коулмена — Дона Черри и Билли Хиггинса, а также Перси Хита, который в свое время встретил безвестного Коулмена в лос-анджелесском гараже.
Ныне уже не остается сомнений в том, что Колтрейн не сам пришел к свободному джазу, а последовал примеру других. Он не мог обойти вниманием авангардистское течение, если считал себя современным музыкантом. Композиция «The Invisible» — это первая попытка сыграть фри-джаз. Более основательный эксперимент в этой области последовал годом позже. Пластинка «Impressions» была записана в 1961 году, но вышла в свет лишь два года спустя. Она содержит две длинные композиции — «India» и «Impressions», которая дала название альбому. Последняя представляет собой ладовую пьесу, построенную на простых звукорядах, возможности которых Колтрейн раскрывает в серии коротких, обрубленных, угловатых фигур. Однако «India» в большей мере вписывается в систему Орнетта Коулмена. И хотя она характеризуется постоянной метрической пульсацией, Колтрейн иногда отходит от темперированного строя, вводя крики и гортанные звуки, характерные для исполнителей свободного джаза.
Этими записями Колтрейн заявил о своем внедрении в свободный джаз. Вместе с тем он продолжал записывать баллады и работать над ладовыми формами. Случилось так, что запись, которая принесла ему самую широкую известность у публики, не имела ничего общего с фри-джазом. «A Love Supreme» построена на простой фигурации из четырех звуков и состоит из многократного повторения этой фигуры, чередующегося с импровизациями (главным образом Колтрейна) на ладовой основе. Пульсация ритма постоянна, а сама пьеса, занимающая обе стороны долгоиграющей пластинки, делится примерно на четыре равные части, каждая из которых исполняется в своем темпе.
Увлечение Колтрейна свободным джазом отразилось на выборе исполнителей для ансамбля. Наиболее видным из них был Эрик Долфи, исполнитель на деревянных духовых инструментах, в первую очередь на бас-кларнете. Колтрейн познакомился с Долфи еще в 1954 году. В течение многих лет они вели бурные дискуссии о музыке и восточной философии. Долфи стал самым близким другом Колтрейна, и когда в 1961 году Колтрейн решил ввести в ансамбль еще один духовой инструмент, то пригласил Долфи — сначала для записи на пластинки, а затем (в 1961 и 1962 годах) в качестве штатного музыканта.
Долфи, родившийся в 1928 году, начал свою карьеру как альт-саксофонист школы Паркера. Он освоил целый ряд деревянных духовых инструментов: существуют записи его игры на флейте, альт-саксофоне и бас-кларнете. Постепенно он увлекся свободным джазом, и когда в 1961 году он стал играть с Колтрейном, то характерные гортанные выкрики он выполнял лучше, чем сам руководитель ансамбля. Но Колтрейн, конечно, оказывал сильное влияние на своих музыкантов. К 1962 году Долфи использовал прием звуковых пластов. С Колтрейном он записывался на удивление мало. Его имя появляется лишь на трех долгоиграющих пластинках и даже не во всех пьесах. С 1963 года Долфи в основном выступал в Европе, где и умер в 1964 году.
Его преемником в ансамбле стал Фарао (Фаррелл) Сандерс, игра которого была еще более свободной. Его тенор-саксофон отличается хрипловатым, напряженным звучанием, а импровизации удаляются еще дальше от темперированного строя. Еще позднее к ансамблю присоединился барабанщик Рашид Али, также относящий себя к школе свободного джаза. Между ним и другим исполнителем на ударных, Элвином Джонсом, возникли напряженные отношения. Стремясь превзойти друг друга, они устраивали на своих инструментах шумные баталии, полностью заглушавшие звучание духовых. Колтрейн чувствовал, что ветераны ансамбля недовольны новичками. Сначала ушел МакКой Тайнер, затем Элвин Джонс, заявив, что «другой барабанщик иначе чувствует ритм, поэтому все звучит неправильно». Наконец во время гастрольного турне по Японии прямо со сцены ушел Джимми Харрисон. Колтрейн не удерживал его. Но не только музыканты покидали Колтрейна — недоумевали и почитатели его таланта: куда идет их кумир?
Но слишком далеко уйти он не смог. Те, кто хорошо его знал, уже потом, задним числом, поняли, что он был серьезно болен. Весной 1967 года стало очевидно, что здоровье Колтрейна пошатнулось. Жена заставила его обратиться к врачу, но после первых обследований он выписался из больницы и вернулся домой. Понял ли он, что неизлечимо болен и что нет никакой надобности в дальнейших обследованиях? Или ему просто не хотелось жить? Или он устал от нескончаемого внутреннего напряжения? Будучи скрытным человеком, Колтрейн никому не поверял своих тайн. В середине июня 1967 года он снова попал в больницу, где через месяц скончался.
На создание произведения искусства оказывают влияние многие факторы: здесь и личность художника, и особенности культуры, к которой он принадлежит, и предшествовавшие ему достижения в данной области искусства. В случае Колтрейна наиболее важным фактором представляется его личность. Его мастерство обязано предыдущим поколениям в меньшей степени, чем искусство других видных музыкантов джаза, ибо оно в высшей степени самобытно и, по-видимому, возникло спонтанно. Это не означает, что Колтрейн полностью избежал веяний времени. Ладовая система, свободный джаз, восточные формы — все это коснулось и его. Но индивидуальность Колтрейна преломляла их настолько, что все формы, все элементы джаза приобретали у него уникальные очертания. В чем же неповторимость его личности?