Широкие возможности изучения нелинейных оптических явлений открылись после создания лазеров. В 1961 П. Франкен с сотрудниками (США) открыл эффект удвоения частоты света в кристаллах — генерацию 2-й гармоники света. В 1962 наблюдалось утроение частоты — генерация 3-й оптической гармоники. В 1961—1963 в СССР и США были получены фундаментальные результаты в теории нелинейных оптических явлений, заложившие теоретические основы Н. о. В 1962—63 было открыто и объяснено явление вынужденного комбинационного рассеяния света . Это послужило толчком к изучению вынужденного рассеяния др. видов: вынужденного рассеяния Мандельштама — Бриллюэна, вынужденного релеевского рассеяния и т.п. (см. Вынужденное рассеяние света ).

  В 1965 было обнаружено явление самофокусировки световых пучков. Оказалось, что мощный световой пучок, распространяясь в среде, во многих случаях не только не испытывает обычной, так называемой дифракционной расходимости, а напротив, самопроизвольно сжимается. Явление самофокусировки электромагнитных волн в общей форме было предсказано в 1962 Г. А. Аскарьяном (СССР). Оптические эксперименты были стимулированы теоретическими работами Ч. Таунса с сотрудниками (США, 1964). Большой вклад в понимание природы явления внесли работы А. М. Прохорова с сотрудниками.

  В 1965 были созданы параметрические генераторы света, в которых нелинейные оптические эффекты используются для генерирования когерентного оптического излучения, плавно перестраиваемого по частоте в широком диапазоне длин волн. В 1967 началось исследование нелинейных явлений, связанных с распространением в среде сверхкоротких (длительностью до 10^-12 сек ) световых импульсов. С 1969 развиваются также методы нелинейной и активной спектроскопии, использующие нелинейные оптические явления для улучшения разрешающей способности и повышения чувствительности спектроскопических методов исследования вещества.

  Взаимодействие сильного светового поля со средой. Элементарный процесс, лежащий в основе взаимодействия света со средой, — возбуждение атома или молекулы световым полем и переизлучение света возбуждённой частицей. Математическим описанием этих процессов являются уравнения, связывающие поляризацию P единицы объёма среды с напряжённостью поля Е (материальные уравнения). Линейная оптика базируется на линейных материальных уравнениях, которые для гармонической волны приводят к соотношению:

P = kE ,     (1)

где k — диэлектрическая восприимчивость , зависящая только от свойств среды. На соотношении (1) базируется важнейший принцип линейной оптики — суперпозиции принцип . Однако теория, основанная на (1), не способна объяснить ни один из перечисленных выше нелинейных эффектов. Согласно (1), переизлученное поле имеет ту же частоту, что и падающее, следовательно, уравнение (1) не описывает возникновения оптических гармоник; из (1) следует независимость показателя преломления среды от интенсивности. Сказанное означает, что материальное уравнение (1) является приближённым: фактически им можно пользоваться лишь в области слабых световых полей.

  Суть приближений, лежащих в основе (1), можно понять, обращаясь к классической модели осциллятора, широко используемой в оптике для описания взаимодействия света с веществом. В соответствии с этой моделью, поведение атома или молекулы в световом поле эквивалентно колебаниям осциллятора. Характер отклика такого элементарного атомного осциллятора на световую волну можно установить, сравнивая напряжённость поля световой волны с напряжённостью внутриатомного поля E_a @ е/а² @ 10⁶ — 10⁹ в/см (е — заряд электрона, а — атомный радиус), определяющего силы связи в атомном осцилляторе. В пучках нелазерных источников Е @ 1—10 в/см, т. е. Е << E_a , и атомный осциллятор можно считать гармоническим (возвращающая сила линейно связана со смещением). Прямым следствием этого является уравнение (1). В пучках мощных лазеров Е ~ 10⁶ —10⁷ в/см и атомный осциллятор становится ангармоническим, нелинейным (возвращающая сила — нелинейная функция смещения). Ангармоничность атомного осциллятора приводит к тому, что зависимость между поляризацией P и полем Е становится нелинейной; при (Е/Е_а ) < 1 её можно представить в виде разложения в ряд по параметру Е/Е_а :

P = cE + cE ² + JE ³ + …. (2)

  Коэффициенты c, J и т.д. называются нелинейными восприимчивостями (по порядку величины c ~ 1/Е_a ; J ~ 1/E_a ² ). Материальное уравнение (2) является основой Н. о. Если на поверхность среды падает монохроматическая световая волна Е = А cos (wt — kx ), где А — амплитуда, w — частота, k — волновое число , х — координата точки вдоль направления распространения волны, t — время, то, согласно (2), поляризация среды наряду с линейным членом P ^(л) = cA cos (wt — kx ) (линейная поляризация) содержит еще и нелинейный член второго порядка:

  Последнее слагаемое в (3) описывает поляризацию, изменяющуюся с частотой 2w, т. е. генерацию 2-й гармоники. Генерация 3-й гармоники, а также зависимость показателя преломления от интенсивности описываются членом JE³ в (2) и т.д.

  Нелинейный отклик атомного осциллятора на сильное световое поле — наиболее универсальная причина нелинейных оптических эффектов. Существуют, однако, и др. причины: например, изменение показателя преломления n может быть вызвано нагревом среды лазерным излучением . Изменение температуры DT = aE₂ (a — коэффициент поглощения света) приводит к тому, что

Во многих случаях существенным оказывается также эффект электрострикции (сжатие среды в световом поле Е ). В сильном световом поле Е лазера электрострикционное давление, пропорциональное E² , изменяет плотность среды, что может привести к генерации звуковых волн. С тепловыми эффектами и электрострикцией иногда связана самофокусировка света.

  Оптические гармоники . На рис. 1 показано, как интенсивное монохроматическое излучение лазера на неодимовом стекле (l₁ = 1,06 мкм ), проходя через оптически прозрачный кристалл ниобата бария, преобразуется в излучение с длиной волны ровно вдвое меньшей, т. е. во 2-ю гармонику (l₂ = 0,53 мкм ). При некоторых условиях во 2-ю гармонику переходит более 60% энергии падающего излучения. Удвоение частоты наблюдается для излучения др. лазеров видимого и инфракрасного диапазонов. В ряде кристаллов и жидкостей зарегистрировано утроение частоты света — 3-я гармоника. Более сложные эффекты возникают, если в среде распространяются две или несколько интенсивных волн с различающимися частотами, например w₁ и w₂ . Тогда наряду с гармониками каждой из волн (2w₁ , 2w₂ и т.п.) возникают волны комбинационных частот (w₁ + w₂ ; w₁ — w₂ и т.п.).

  Описанное явление, называется генерацией оптических гармоник, имеет много общего с широко известным умножением частоты в нелинейных элементах радиоустройств. Вместе с тем есть и существенное различие: в оптике эти эффекты являются результатом взаимодействия не колебаний, а волн. В сильном световом поле, согласно (2), каждый атомный осциллятор переизлучает не только на частоте падающей волны, но и на её гармониках. Однако так как свет распространяется в среде, размеры L которой существенно превышают длину волны l (для видимого света l~ 10^-4 см ), суммарный эффект генерации гармоник на выходе зависит от фазовых соотношений между основной волной и гармониками внутри среды; возникает своеобразная интерференция, способная либо усилить, либо ослабить эффект. Оказалось, что взаимодействие двух волн, различающихся частотами, например w и 2w, максимально, а, следовательно, максимальна и перекачка энергии от основной волны к гармоникам, если их фазовые скорости равны (условие фазового синхронизма). К условиям фазового синхронизма можно прийти и из квантовых соображений, они соответствуют закону сохранения импульса при слиянии или распаде фотонов. Для трёх волн условия синхронизма: k ₃ = k ₁ + k ₂ , где k ₁ , k ₂ и k ₃ — импульсы фотонов (в единицах Планка постоянной

).